Modeling of ultra-fast laser-induced magnetisation dynamics within the landau-lifshitz-bloch approach

Resumen

La tecnología actual de almacenamiento magnetico requiere de avanzados dis- positivos basados en complejas nanoestructuras, dise~nadas para alcanzar campos suficientemente bajos de conmutacion manteniendo la estabilidad termica. Uno de los mayores problemas es la velocidad de escritura de la informacion. En las conmutaciones convencionales basadas en la aplicacion de un campo magnetico externo, el tiempo de conmutacion es una funcion lineal de dicho campo. En principio podríamos pensar que la velocidad de la conmutacion esta, entonces, limitada por la magnitud maxima del campo externo que pueda conseguirse. Sin embargo, recientemente se ha demostrado que la inversion de la imanacion deter- minista mediante campo externo no es posible por debajo de los 2 picosegundos [156]. Los recientes experimentos con potentes pulsos laser de anchuras temporales de varias decenas de femtosegundos [19] han abierto la puerta a inversiones de imanacion por debajo del picosegundo [134, 157]. En aleaciones de GdFeCo se ha observado una inversion lineal de la imanacion [157]. Así es como se ha de- nominado al nuevo mecanismo responsable de la inversion en un tiempo de 700 femtosegundos. Este nuevo límite ha impulsado el desarrollo de complejos mode- los numericos capaces de describir la respuesta magnetica de este tipo de materi- ales. Estos modelos han permitido la prediccion de un estado transitorio de orden ferromagnetico en estas aleaciones que estan acopladas antiferromagneticamente [134], así como la inversion de la imanacion sin ningun tipo de estímulo externo diferente del calentamiento producido por el laser [? ]. Sin embargo, los mecanismos fundamentales detras de estos nuevos fenomenos siguen aun sin ser completamente comprendidos. El conocimiento de tales mecan- ismos es crucial para el control de tan interesantes procesos y por tanto el de- sarrollo de tecnología basada en ellos. Uno de los objetivos de esta tesis es el desarrollo de modelos teoricos mas descriptivos que ayuden a la comprension de los mecanismos detras de este tipo de fenomenos. Desde el punto de vista fundamental, el proceso de desimanacion en femtose- gundos ocurre en condiciones extremas de desequilibrio, implicando a los elec- trones, fonones y espines. Los modelos fenomenologicos que implican ecuaciones en terminos de las temperaturas correspondientes a las distribuciones transitorias de los electrones, fonones y sistema de espines han sido muy exitosos a la hora de describir la desimanacion en escalas de tiempos ultrarrapidas. El modelo que describe la dinamica de no equilibrio entre los electrones y fonones, denominado modelo de 2 temperaturas (2T), es muy solido, y ha sido comprobado experimen- talmente multiples veces. Sin embargo, los cambios de imanacion en estas escalas de tiempo muchas veces no pueden ser descritos por una temperatura del sistema de espines [95]. La dinamica de la imanacion deber ser, entonces, descrita por modelos termodinamicos apropiados acoplados al modelo de 2T. En la descripcion "coarse-grain", las fluctuaciones del sistema de espín estan incluidas en el macroespín termico. En esta tesis introducimos un novedoso modelo micromagnetico basado en la ecuacion de Landau-Lifshitz-Bloch (LLB) [64]. En este modelo se ha obtenido analíticamente el promedio termico de las fluctuaciones de espín de alta energa en frecuencias de THz mediante la aproximacion de campo medio. En la presente tesis se ha propuesto por primera vez el acoplo del modelo de 2T a la ecuacion de LLB. Actualmente, este el unico modelo capaz de simular computacionalmente desimanaciones ultrarrapidas en nanoestructuras magneticas, es decir hasta varias micras de dimensiones espaciales. Esto modelo ha demostrado esencialmente que la desimanacion ultrarrapida puede verse como un proceso termodinamico donde los electrones y los fonones son interpretados como ba~nos termicos que intercambian energía con el sistema de espines. Antes de lidiar con la modelizacion de las aleaciones ferrimagneticas GdFeCo, compuestas de dos redes ferromagneticas (Gd y FeCo) antiferromagneticamente acopladas, hemos comenzado estudiando materiales en principio mas simples como son los metales ferromagneticos Ni, Fe o Co [19]. En esta tesis nos hemos centrado en el metal de transicion Ni, ya que gracias a una colaboracion inter- nacional con el grupo liderado por el Prof. M. Munzenberg en la Universidad de Gottingen (Alemania) hemos tenido acceso a datos experimentales con los que comprobar la validez de nuestro modelo. Experimentalmente, en estos metales de transicion solamente se ha observado una desimancion ultrarrapida del orden de cientos de femtosegundos seguida de una reimanacion a su estado inicial de equilibrio. Nuestro modelo ha sido capaz de describir ambas dinamicas dando sentido físico a las observaciones experimentales. Por otro lado, en tierras raras, como el Gd o el Tb se ha observado que la des- imanacion procede en dos etapas, una ultrarrapida con un tiempo característico de 1 picosegundo seguida de una mas lenta, de decenas de picosegundos, es de- cir, mucho mas lenta que en los metales de transicion [169]. En el estudio de tierras raras, del mismo modo que hicimos con los metales de transicion, hemos escogido modelar la tierra rara Gd, dado que gracias a una colaboracion con el grupo liderado por el Prof. U. Bovensiepen en la Universidad de Duisburg-Essen (Alemania) hemos tenido acceso a datos experimentales con los que comparar y validar nuestro modelo. Debe mencionarse que solo en algunos materiales ferrimagneticos como el CoFeGd se ha descrito el control de conmutacion (y no de desimanacion) en la escala de tiempo del femtosegundo [157]. Lamentablemente, la ecuacion de LLB para materiales ferromagneticos no puede describir materiales compuestos por dos redes magneticas, como por ejemplo la aleacion ferrimagnetica GdFeCo, donde, ademas de la conmutacion ultrarrapida, se ha observado una dinamica distinta para cada red. En esta tesis hemos derivado, de manera similar al caso ferro- magnetico, una ecuacion de LLB para materiales ferrimagneticos. Este modelo nos ha permitido estudiar los tiempos característicos de estos sistemas y lo hemos propuesto como modelo para la dinamica ultrarrapida en sistemas compuestos de dos redes magneticas. El objetivo de esta tesis ha sido por tanto, avanzar en el conocimiento de los procesos microscopicos relevantes que se producen en la escala de tiempo del femtosegundo incluyendo la dinamica de los electrones, fonones y las ondas de espines de frecuencia THz. Esto nos ha permitido comprender las velocidades de desimanacion ultrarrapidas: la desimanacion a fs, la recuperacion a ps y la amortiguacion precesional a 100 ps. En resumen, en la presente tesis hemos realizado el siguiente trabajo: ¿ Desarrollo de modelos de la dinamica de la imanacion validos en todo el rango de temperaturas. El modelo esta basado en la ecuacion LLB para materiales ferromagneticos y en el modelo 2T para la evolucion temporal de las temperaturas electronicas y de la red. ¿ Comparacion del modelo con experimentos de velocidad de desimanacion ultrarrapida en Ni y Gd, permitiendo dar sentido físico a las velocidades de desimanacion ultrarrapidas. ¿ Desarrollo del modelo macroscopico para materiales ferrimagneticos y an- tiferromagneticos. El modelo esta basado en los mecanismos termicos; esta derivado de forma similar a la ecuacion LLB para materiales ferro- magneticos y verificado mediante simulaciones atomísticas, para despues aplicarlo los parametros especificos del material ferrimagnetico GdFeCo. ¿ Introducimos el modelo de calculos atomisticos correlaciones temporales en el ruido termico (ruido coloreado). A partir de este nuevo modelo atomistico generalizamos el modelo micromagnetico basado en la ecuacion LLB para ruido blanco en un modelo LLB para ruido coloreado.