Innovative production of nuclear fuel by microwave internal gelation.

Resumen

El continuo af'an por reducir la cantidad de act'¿nidos minoritarios (MA) procedentes del combustible quemado en los reactores de agua ligera (Light Water Reactor, LWR) y de esa forma reducir la radiotoxicidad, ha llevado a desarrollar nuevos conceptos de combustible nuclear. El nuevo combustible por empaquetamiento de esferas (Sphere-Pac, SP) ofrece la oportunidad de reintroducir los MA en una matriz y quemarlos en un reactor r'apido de neutrones, donde se facilitan ciclos mu'ltiples por transmutaci'on de elemen- tos. Este combustible se puede utilizar tambi'en en un sistema subcr'¿tico r'apido de neutrones, es decir, un sistema nuclear accionado por un acelera- dor de part'¿culas (Accelerator Driven System, ADS), donde la subcriticidad (seguridad de parada del reactor) permite utilizar combustibles con mayor contenido de MA que en un reactor normal, reduciendo eficazmente en un solo paso la radiotoxicidad. El combustible SP se produce a partir de una soluci'on base (formada por metales y elementos qu'¿micos) mediante un proceso de gelificaci'on in- terna. Este proceso garantiza una buena homogeneidad del producto final y un riesgo de contaminaci'on mucho menor si se compara con la fabricaci'on cl'asica de pellets (combustible comprimido), puesto que se evita el uso de prensas y amoladoras. La gelificaci'on interna es una reacci'on qu'¿mica acu- osa que se produce al calentar la soluci'on hasta 80 ± 5¿ C. Cuando se realiza el proceso por calentamiento electromagn'etico, se observan algunas venta- jas con respecto al calentamiento tradicional por conducci'on (contacto de la muestra con aceite de silicio precalentado): se evita la etapa de reciclado del aceite y de los disolventes org'anicos necesarios para eliminar el aceite de la superficie de las part'¿culas producidas. En la unidad de gelificaci'on in- terna por microondas (Microwave Internal Gelation, MIG), las microondas representan una alternativa mucho m'as simple y segura: el calentamiento volum'etrico sin contacto facilita la producci'on a distancia del combustible en celdas calientes y adem'as reduce los residuos de l'¿quido contaminado. Esta tesis se enmarca dentro del proyecto Platform for Innovative Nu- clear FuEls (PINE), que tiene como objetivo fundamental la producci'on de combustible SP por MIG. En el sistema MIG, el tiempo de calentamiento es muy corto (del orden de decenas de milisegundos), por lo que se deben optimizar los par'ametros que contribuyen al calentamiento por microondas y es necesario conocer en profundidad la interacci'on entre las microondas y las muestras. En la primera parte de este trabajo se investiga un modelo t'ermico basado en diferencias finitas en el dominio del tiempo (FDTD), el cual es capaz de determinar, en cada instante durante el proceso de calentamiento, el comportamiento t'ermico de un punto definido dentro del material que se calienta. Adem'as se presenta una descripci'on detallada de los par'ametros m'as relevantes del modelo, incluyendo las condiciones de contorno (entre ellas la convecci'on). Por otra parte, se implementa anal'¿ticamente y se valida con diferentes t'ecnicas: una basada en teor'¿a de la f'¿sica, otra basada en la herramienta de ecuaciones diferenciales parciales (PDEtools) y la u'ltima basada en ejemplos encontrados en la literatura. En segundo lugar, se investigan los posibles disen¿os de cavidades de microondas para su aplicaci'on en MIG. Tanto las cavidades (selecci'on de los modos, frecuencia de resonancia, factores de calidad, etc.) como su posterior caracterizaci'on, se detallan con el objetivo de especificar el acoplamiento de energ'¿a. Los mecanismos de transferencia de energ'¿a de las cavidades se explican utilizando el m'etodo de perturbaci'on, con el que adem'as se analizan las p'erdidas de la cavidad cuando se coloca una muestra diel'ectrica en su interior. Con el modelo de transferencia de energ'¿a desar- rollado, se obtiene la tasa de generaci'on de calor por microondas, que se aplica al modelo t'ermico FDTD mencionado anteriormente. Los resultados anal'¿ticos demuestran la viabilidad de producir esferas gelificadas por MIG. Seguidamente se introducen los principales par'ametros relacionados con el calentamiento de un material por microondas, es decir, las propiedades diel'ectricas. Se desarrolla un nuevo procedimiento que permite medir estas propiedades en gotas que caen libremente a trav'es de una cavidad de mi- croondas. Se presenta el montaje experimental, cuya viabilidad se prueba a trav'es de diferentes experimentos. Las propiedades diel'ectricas medidas se incluyen en los modelos (perturbacional y t'ermico) con la intenci'on de determinar la potencia absorbida por la sustancia (en forma de gotas) y la temperatura que alcanza. En la u'ltima parte se presenta la implementaci'on del sistema MIG apli- cada al proyecto PINE, fundamental para la pr'actica de calentamiento (basado en frecuencias altas) dentro del laboratorio. Las propiedades de cada dispositivo se evaluan para realizar un estudio de potencia antes del ensamblaje del sistema MIG. De esa forma se evitan fallos al poner el sis- tema en funcionamiento. Adem'as se aportan las t'ecnicas experimentales y los resultados. La producci'on con 'exito de esferas gelificadas demuestra, sin duda, el uso favorable de las microondas en la producci'on de combustible SP por gelificaci'on interna.