Diseño de materiales carbonosos porosos de alta durabilidad y bajo coste para el almacenamiento y producción de energía

  1. Chaparro Garnica, Jessica Alejandra
Dirixida por:
  1. Diego Cazorla Amorós Director
  2. David Salinas Torres Co-director

Universidade de defensa: Universitat d'Alacant / Universidad de Alicante

Fecha de defensa: 17 de decembro de 2021

Tribunal:
  1. Emilia Morallón Núñez Presidente/a
  2. Ramiro Ruiz Rosas Secretario/a
  3. Encarnación Raymundo Piñero Vogal

Tipo: Tese

Teseo: 692413 DIALNET lock_openRUA editor

Resumo

Introducción o motivación de la Tesis En la actualidad, uno de los principales desafíos de la comunidad científica es mitigar los problemas medioambientales y energéticos, por lo que gran parte de las investigaciones se han enfocado hacía la búsqueda de alternativas para la generación de energía de manera verde y eficiente. En este contexto, el uso de residuos de biomasa como precursor de diversos productos de alto valor añadido, entre los que destacan los combustibles y los carbones activados, cada vez cobra más importancia. Los carbones activados obtenidos a partir de residuos de biomasa son ampliamente empleados en diversas aplicaciones medioambientales y energéticas, puesto que mediante metodologías sencillas de síntesis es posible obtener carbones activados con excelentes propiedades, entre las que se destacan su elevada área superficial, elevado volumen de poros y alta estabilidad térmica y química, entre otras. Uno de los métodos de síntesis de carbones activados más empleado industrialmente es la activación química convencional. No obstante, este método presenta como principal desventaja el uso de agentes activantes en elevadas concentraciones. Otro de los aspectos a mejorar de la activación química convencional es el rendimiento obtenido de carbón activado, ya que al emplear concentraciones elevadas de agente activante su rendimiento es relativamente bajo. Una alternativa atractiva para la producción de carbones activados es la combinación con tratamientos que contribuyan a la eficaz concentración de la materia orgánica. Por lo tanto, en esta Tesis Doctoral se ha implementado una metodología innovadora para la síntesis de carbón activado usando como precursor residuos de biomasa, los cuales son tratados mediante una carbonización hidrotermal asistida con ácido fosfórico (H3PO4) antes del proceso de activación. Con esta metodología se logra disminuir la concentración de agente activante y aumentar el rendimiento del carbón activado. Desarrollo teórico En primer lugar, los carbones activados fueron preparados a partir de los residuos de biomasa mediante carbonización hidrotermal asistida con H3PO4 y un posterior tratamiento de activación. Asimismo, se realizó un tratamiento térmico a estos carbones activados tratando de mejorar su conductividad eléctrica y estabilidad electroquímica. Además, se modificaron con nitrógeno todos los carbones activados mediante una reacción orgánica en condiciones suaves con el fin de mejorar sus propiedades. Los carbones activados obtenidos fueron usados como electrodos de supercondensadores tanto en electrolito acuoso como en electrolito orgánico, evaluando la influencia de la introducción de estos grupos funcionales y del tratamiento térmico en el comportamiento electroquímico de estos carbones activados. Con el propósito de ampliar el escenario prometedor de la implementación de carbones activados obtenidos a partir de residuos de biomasa usando carbonización hidrotermal asistida con H3PO4 y posterior tratamiento de activación para aplicaciones catalíticas, se propuso la preparación de catalizadores basados en paladio (Pd) usando como soporte los carbones activados sintetizados tanto modificados con nitrógeno como sin modificar. El comportamiento catalítico de estos materiales se estudió en la reacción de deshidrogenación de ácido fórmico para la producción de hidrógeno. La preparación de los catalizadores se llevó a cabo mediante un método convencional de impregnación. Además, se prepararon algunos catalizadores mediante una metodología más sencilla, omitiendo la etapa previa de reducción. Uno de los principales desafíos en esta reacción catalítica es la obtención de catalizadores con buena estabilidad. En este sentido, es importante destacar que los catalizadores preparados exhibieron una buena actividad catalítica y estabilidad. Para demostrar que la metodología de carbonización hidrotermal asistida con H3PO4 y posterior activación puede ser considerada como una alternativa sostenible para la obtención de productos de alto valor añadido, se ha planteado el aprovechamiento no solo de la fase sólida sino también de la fase líquida obteniendo como productos del proceso carbón activado y ácido levulínico. Para confirmar la importancia de esta metodología en la obtención de productos de alto valor añadido a partir de residuos de biomasa, que incide en el desarrollo e implementación de procesos sostenibles, es necesario analizar los impactos ambientales que se generan durante este proceso. La metodología del análisis de ciclo de vida (LCA, del inglés Life Cycle Assessment) es una herramienta útil para evaluar los impactos ambientales y los recursos empleados a lo largo del ciclo de vida de un producto. Esta metodología de análisis se empleó para determinar los impactos ambientales generados en cada una de las etapas del proceso de carbonización hidrotermal asistida con H3PO4 y posterior tratamiento de activación y funcionalización. Conclusiones En esta Tesis doctoral se demostró que tanto el tratamiento térmico como la introducción de grupos funcionales nitrogenados mejoran la conductividad eléctrica y la estabilidad electroquímica de los carbones activados para su uso como electrodos de supercondensadores. Entre los catalizadores estudiados se resaltan aquellos preparados sin una etapa previa de reducción, los cuales mostraron una excelente estabilidad tras varios ciclos de reacción consecutivos, manteniendo su actividad inicial incluso después de 12 ciclos. A partir de la aplicación del LCA ha quedado en evidencia la importancia de considerar criterios ambientales en apoyo del desarrollo de nuevos procesos, los cuales permiten la conversión de residuos de biomasa en productos de alto valor añadido, logrando incluir alternativas para reducir los recursos empleados en cada una de las etapas de proceso. En general, esta Tesis Doctoral ha demostrado las oportunidades que ofrece el aprovechamiento de los residuos de biomasa y, por lo tanto, esta constituye una importante contribución hacia la implementación de protocolos de síntesis más respetuosos con el medio ambiente para la obtención de productos de alto valor añadido.